Обоснование: Свойство Grid.ColumnSpan определяет, сколько столбцов будет занимать элемент. Установив его в 2, мы объединяем две соседние ячейки в столбцах.
Обоснование: RowDefinition отвечает за определение строк, а не столбцов. Для объединения ячеек по столбцам используется ColumnDefinition и свойство Grid.ColumnSpan у самого элемента.
Ответ: разместить элемент в первой из объединенных ячеек и использовать свойство Grid ColumnSpan=2